1914年组织神州学会,进行反袁活动.次年为反对日本灭亡中国的“二十一条”,以留日学生总会名义发出《警告全国父老》通电,号召国人以“破釜沉舟之决心”誓死反抗.
1916年5月回国,在北京创办《晨钟报》,任总编辑.旋辞职,任《甲寅日刊》编辑,推动新文化运动的发展.
1918年任北京大学图书馆主任,发表《布尔什维主义的胜利》等文章,号召全国人民走十月革命的道路.积极参加五四运动,对运动起了重要的推动作用.
1919年参加创建少年中国学会,任《少年中国》月刊编辑主任.发表《我的马克思主义观》,是中国最早比较系统地介绍马克思主义学说三个组成部分的文章.与提倡实用主义的胡适展开“问题与主义”论战.
1920年3月与前来北京的共产国际远东局局长魏金斯基和马迈耶夫等商谈建立中国共产党问题.10月成立北京共产党小组.11月建立北京社会主义青年团.1921年8月任中国劳动组合书记部北京分部主任,在京奉、京汉、京海等铁路开展工人运动.次年8月中共中央西湖会议后,受党的委托到上海与孙中山商谈“振兴国民党以振兴中国之问题”.不久,在孙主盟下以个人身份加入国民党.
1923年6月出席中共“三大”,当选为中央执行委员.10月任国民党临时中央执行委员和改组委员.参与筹备国民党“一大”.
1924年1月被孙指定为国民党“一大”五人主席团成员之一,当选为中央执行委员.会后任国民党北京执行部组织部长.6月率中共代表团赴莫斯科参加共产国际“五大”.11月返回北京,发动群众准备召开国民会议,揭露和抵制段祺瑞的“善后会议”.
1925年五卅惨案爆发,与赵世炎等在京组织“沪案雪耻会”,声援上海人民的反帝斗争.
1926年3月领导北京群众反对日英美等国要求拆除大沽口国防设备的“最后通牒”,18日因组织请愿示威游行被段祺瑞政府通缉.北伐战争期间协助冯玉祥制订军事行动方针.
1927年4月6日被奉系军阀张作霖逮捕.28日在北京英勇就义.著作编为《李大钊文集》.
